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溶劑誘導制備具有豐富氧空位的 Cu/MnOx 納米片，用于高效穩(wěn)定光熱催化降解潮濕甲苯蒸氣
發(fā)布時間：2023-09-11 瀏覽量：2960
1. 文章信息
中文標題：溶劑誘導制備具有豐富氧空位的 Cu/MnOx 納米片，用于高效穩(wěn)定光熱催化降解潮濕甲苯蒸氣
頁碼：122509
DOI：10.1016/j.apcatb.2023.122509
2. 文章鏈接
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122509
3. 期刊信息
期刊名：Applied Catalysis B: Environmental
ISSN：0926-3373
2022年影響因子：24.319
分區(qū)信息：JCR分區(qū)（Q1）,中科院1區(qū)TOP
涉及研究方向： 化學
4. 作者信息：第一作者是 廣西大學江善良，李暢浩 。通訊作者為 廣西大學趙禎霞教授 。
5. 光源型號：北京中教金源CEL-HXF300；光功率計型號：北京中教金源CEL-NP2000-2A
文章簡介：
光催化是一種具有良好發(fā)展前景的VOCs凈化技術，因為它可以在溫和的條件下處理VOCs。但是在光催化降解VOCs過程中，不可避免地面臨光利用率低、催化活性低的挑戰(zhàn)，這使得光催化技術難以對芳香類VOCs進行完全去除。催化燃燒技術可以提供足夠的催化活性，實現(xiàn)對芳香類VOCs的完全降解，然而該技術需要消耗過多的能源來為催化反應提供足夠的熱量。將光催化技術和熱催化技術的有機組合，為VOCs去除提供一種有效的途徑。它不僅繼承了光催化的優(yōu)點，而且可以實現(xiàn)對難以降解VOCs的有效去除。基于以上需求，光熱催化技術應運而生。
光熱催化技術通過整合光催化和熱催化的獨特優(yōu)勢，以其出色的催化氧化能力受到廣泛關注。這種耦合技術利用太陽能作為光和熱源，克服了光催化中量子效率低和熱催化中能量消耗大的缺陷。此外，水蒸氣在實際的VOCs控制過程中是無處不在的，高濕環(huán)境會對催化劑的催化活性和穩(wěn)定性產(chǎn)生巨大影響。?
錳基氧化物是新興的過渡金屬氧化物晶體之一，具有豐富的儲量、可調(diào)控的價態(tài)和高豐度的氧物種等特性，在VOCs降解中具有優(yōu)異的熱催化活性。但傳統(tǒng)的塊狀氧化錳催化劑對光收集的能力不強，仍需要更高的能量補充激活氧空位以提高光熱催化活性。因此，設計具有高效降解能力和優(yōu)異耐水性的光熱催化劑是目前光熱催化VOCs降解的重點研究方向。為實現(xiàn)這一目標，廣西大學趙禎霞教授等人采用溶劑誘導降維策略調(diào)控甲醇與水的溶劑比例，構建限域配位的“甲醇溶劑化殼層”，形成具有豐富氧空位和強抗?jié)衲芰Φ母呋钚噪p金屬錳基氧化物納米片(M-Cu/MnOx)。甲醇誘導了草酸錳的片狀結晶，構建了具有豐富界面氧空位的納米片狀氧化錳，Mn3+|Mn4+氧化物多晶和缺陷的中微孔結構(416.2 m2·g-1)。
同時，原位Cu摻雜有效地促進了M-Cu/MnOx納米片中產(chǎn)生更多的不飽和金屬-O鍵和豐富的氧空位。界面上的氧空位加強了內(nèi)部電子傳輸能力，并通過加速e-/h+對的分離產(chǎn)生了更多的活性氧物種。Mn3+|Mn4+氧化物多晶被證明與Z型異質(zhì)結相匹配，可以提高Mn物種的氧化還原活性和穩(wěn)定性，并通過加速e-/h+對的分離促進更多活性氧的產(chǎn)生。通過H2-TPR、O2-TPD和CO消耗曲線研究的光熱催化的協(xié)同效應表明，M-Cu/MnOx納米片呈現(xiàn)出更高的激活還原能力和表面氧物種。在低能耗下M-Cu/MnOx具有優(yōu)異的甲苯光熱催化活性、良好的高濕耐受性和催化持久性。在RH＝80%和連續(xù)催化反應（200 h）下，它實現(xiàn)了超高（92.8%）甲苯轉化率和深度礦化（84.4%）。“溶劑誘導降維”策略為VOCs凈化提供了一種高效、節(jié)能的途徑，有望為光熱催化VOCs的研究提供理論和實驗基礎。?
