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1. 文章信息

標(biāo)題：Heterojunction composites of covalent organic frameworks grown on the surface of persistent luminescent nanoparticles for photocatalytic hydrogen evolution and degradation of organic pollutants

中文標(biāo)題：在持久性發(fā)光納米顆粒表面生長共價有機(jī)框架的異質(zhì)結(jié)復(fù)合材料用于光催化析氫和降解有機(jī)污染物 

頁碼：1-11

DOI：10.1016/j.colsurfa.2024.134792

2. 文章鏈接

https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2024.134792

3. 期刊信息

期刊名：Colloids and Surfaces A: Physicochemical and

Engineering Aspects

ISSN：0927-7757

2024年影響因子：4.9

分區(qū)信息： JCR分區(qū)：Q1

涉及研究方向：化學(xué)-物理化學(xué)

4. 作者信息：第一作者是李博遠(yuǎn)。通訊作者為阿不都卡德爾·阿不都克尤木。

5. 正文中標(biāo)記產(chǎn)品所在位置截圖

1.

6. 文章簡介

  共價有機(jī)框架(COFs)在光催化水中析氫和光催化降解有機(jī)污染物方面具有廣闊的應(yīng)用前景。然而，單個COFs的光生電荷分離效率較差。在本研究中，我們通過在PLNPs表面原位生長COFs，合成了具有核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)的持久性發(fā)光納米顆粒(PLNPs)@COFs復(fù)合材料。PLNPs@COFs復(fù)合材料的光催化性能遠(yuǎn)優(yōu)于單獨(dú)的PLNPs和COFs。COFs與PLNPs結(jié)合形成具有緊密接觸界面的核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)可以有效地提高光生電荷分離效率。共價鍵連接和原位生長方法更有利于形成穩(wěn)定的核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)。PLNP的持久發(fā)光發(fā)射光譜與COF的吸收范圍之間的良好匹配使PLNPs@COFs有望作為全天候的光催化劑。該策略在未來高效利用太陽能光催化析氫和環(huán)境凈化方面具有巨大前景。

為了設(shè)計具備良好光催化制氫性能和降解性能的光催化劑，喀什大學(xué)阿不都卡德爾·阿不都克尤木教授團(tuán)隊通過共價鍵連接和原位生長策略成功制備了核殼構(gòu)型的PLNPs@COFs異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑。該研究先是通過水熱法制備了均勻棒狀結(jié)構(gòu)的PLNPs納米顆粒，然后進(jìn)行表面修飾在PLNPs表面引-NH2，通過-NH2與COFs單體之間的席夫堿反應(yīng)連接在PLNPs的表面原位生長COFs,成功制備了核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料PLNPs@COFs。通過莫特肖特基實(shí)驗以及XPS表征，發(fā)現(xiàn)PLNPs與COFs滿足II型異質(zhì)結(jié)構(gòu)，II型異質(zhì)結(jié)構(gòu)促進(jìn)了光生電子和空穴的分離。當(dāng)復(fù)合材料被光照激發(fā)后，COFs導(dǎo)帶處的光生電子會自發(fā)流向PLNPs的導(dǎo)帶以實(shí)現(xiàn)費(fèi)米能級的平衡。具有緊密的共價鍵連接的核殼結(jié)構(gòu)界面，成為有效的光生電子遷移的橋梁，這極大地促進(jìn)了光生電子從COFs轉(zhuǎn)移到PLNPs上，從而顯著增強(qiáng)了光催化分解水制氫的性能。同時PlNPs具有較強(qiáng)的氧化還原能力，與COFs材料復(fù)合后進(jìn)一步改善了COFs材料的光催化降解性能，除此以外PLNPs還具有數(shù)十小時的持續(xù)發(fā)光性能，使PLNPs@COFs有望成為全天候可持續(xù)的光催化劑。該研究成果為構(gòu)建有機(jī)-無機(jī)核殼異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑提供了一種有效可行的策略，在未來高效利用太陽能光催化析氫和環(huán)境凈化方面具有巨大前景。相關(guān)研究成果以“Heterojunction composites of covalent organic frameworks grown on the surface of persistent luminescent nanoparticles for photocatalytic hydrogen evolution and degradation of organic pollutants”為題在《Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects》期刊上發(fā)表。阿不都卡德爾·阿不都克尤木教授為該論文的通訊作者，20級碩士研究生李博遠(yuǎn)為該論文的第一作者。

方案 1. 制備PLNPs@COFs 的示意圖。

圖1 形貌表征。(a) PLNPs (b) COFs，(c-d) PLNPs@COFs的TEM圖像； (e) PLNPs@COFs的TEM-EDS圖譜。

圖2物相表征。(a) PLNPs@COFs復(fù)合材料的XRD譜圖；(b) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的FTIR光譜；(c) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的N2吸附等溫線；(d) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的TGA曲線。

圖3能帶結(jié)構(gòu)分析。(a) PLNPs、COFs 和 PLNPs@COFs 的紫外可見 DRS； (b) PLNPs、COFs和PLNPs@COFs的帶隙計算； (c) PLNPs的價帶XPS（VB-XPS）光譜；(d) COFs 的價帶 XPS (VB-XPS)光譜；(e) PLNPs和COFs的能級圖。

圖4光譜分析。(a) COFs的紫外可見DRS和PLNPs的磷光發(fā)射光譜； (b)不同時間間隔拍攝的PLNPs發(fā)光強(qiáng)度圖像。

圖5 光催化制氫性能、光電化學(xué)表征分析以及制氫機(jī)理。(a) 所制備樣品的光催化 H2 演化活性；(b) PLNPs@COFs (1:6) 光催化 H2 演化的循環(huán)耐久性；(c) PLNPs、COFs 和 PLNPs@COFs (1:6) 的光電流響應(yīng)(d)和EIS Nyquist圖 (e)；

以及 (f) 光催化制氫演化機(jī)理示意圖。

圖6 (a) 所制備樣品對 RhB 的光催化降解；(b) PLNPs@COFs(3:1) 光催化降解 RhB 的循環(huán)耐久性；(c) 在 PLNPs@COFs(3:1) 上使用各種清除劑的捕集實(shí)驗；(d) PLNPs、COFs 和 PLNPs@COFs(3:1) 的光電流響應(yīng)和 (e) EIS 奈奎斯特圖； (f) PLNPs@COFs光催化降解RhB 的示意圖。

原文鏈接：https://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2024.134792

Boyuan Li, Abuduaini Abulimiti, Ailijiang Tuerdi, Peng Yan, Fenggui He, Jie Zhou, Gang Long, Minghui Zhang, Abdukader Abdukayum *

Heterojunction composites of covalent organic frameworks grown on the surface of persistent luminescent nanoparticles for photocatalytic hydrogen evolution and degradation of organic pollutants. DOI: 10.1016/j.colsurfa.2024.134792