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1. 文章信息

標題：Modulated Connection Modes of Redox Units in Molecular Junction Covalent Organic Frameworks for Artificial Photosynthetic Overall Reaction

頁碼：Journal of the American Chemical Society 2023, XXXX, XXX, XXX-XXX

2. 文章鏈接

ACS專用鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c07471

3. 期刊信息

期刊名：Journal of the American Chemical Society (J. Am. Chem. Soc.)

ISSN: 0002-7863

2022年影響因子：16.383

分區信息：中科院1區Top；JCR分區（Q1）

涉及研究方向：化學：化學

4. 作者信息：李琦（第一作者），常迦南（共同第一作者，第二），王增梅（第一通訊作者），陳宜法（第二通訊作者），蘭亞乾（第三通訊作者）

5. 光源型號：北京中教金源CEL-HXF300-T10（300 W氙燈，全光譜）

  文章簡介：在過去的幾十年中，化石燃料的過度開采導致了大量的二氧化碳(CO2)排放，這就需要能夠將CO2轉化為有價值產品的先進技術來實現CO2利用的“閉環”。模仿植物的人工光合全反應由于其在光能和水的幫助下可將CO2轉化為如CO、HCOOH、CH4或甲醇等增值產品而吸引了前所未有的關注。通常，人工光合成全反應同時包含CO2的光還原和水的光氧化，其中這兩個不同的半反應被耦合以實現全反應的效率。在這方面，由于光催化劑的多種要求（例如，光吸收、電荷分離/傳遞、用于CO2光還原和水光氧化的活性位點等），設計高效的光催化劑使這兩個半反應都能有效地完成仍然是一大挑戰，這需要特定的結構和功能設計。氧化還原單元的組分、空間取向或連接模式的精確調整對于深入了解高效的人工光合成全反應至關重要。

  有鑒于此，華南師范大學蘭亞乾教授、陳宜法教授和東南大學王增梅教授合成了一系列氧化還原分子結共價有機框架（COFs）(M-TTCOF-Zn, M = Bi, Tri 和 Tetra)材料用于研究人工光合作用全反應中氧化還原中心之間的相互作用。利用TAPP-Zn 和多齒TTF之間的共價連接為水光氧化（多齒TTF）和CO2光還原（TAPP-Zn）中心提供了各種連接方式，可以作為研究氧化還原中心之間相互作用的理想平臺。結果顯示，Bi-TTCOF-Zn顯示出11.56 μmol g-1 h-1的高CO生產率(選擇性，約100%)，分別比Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn高出2倍和6倍。理論計算顯示，與Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn相比，Bi-TTCOF-Zn更能促進能級軌道的均勻分布、更快的電荷轉移和更強的*OH的吸附/穩定能力。該研究成果以“Modulated Connection Modes of Redox Units in Molecular Junction Covalent Organic Frameworks for Artificial Photosynthetic Overall Reaction”為題在線發表于Journal of the American Chemical Society

  我們一致認為本文的創新之處有以下幾點：

1.制備了一系列基于多齒TTF的COFs(Bi-TTCOF-Zn、Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF/Zn）作為研究人工光合成全反應的平臺。TAPP-Zn和多齒TTF之間的共價連接促進了電子從多齒TTF到TAPP-Zn的轉移，獲得的光激發電子(TAPP-Zn)和空穴(TTF)可以分別用于CO2光還原和水光氧化。
2.結果顯示，最好的Bi-TTCOF-Zn表現出11.56 μmol g-1 h-1的優異CO生成率(選擇性，～100%)，分別是Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn的2倍和6倍以上。
3.理論計算表明，與Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn相比，Bi-TTCOF-Zn促進了HOMO和LUMO軌道的更均勻分布、更快的電荷轉移和更強的*OH吸附/穩定能力。

圖1 圖文摘要

附圖見下一頁

圖1.用于人工光合作用全反應的氧化還原分子結COFs的可能連接模式示意圖。