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1. 文章信息

標(biāo)題：Modulated Connection Modes of Redox Units in Molecular Junction Covalent Organic Frameworks for Artificial Photosynthetic Overall Reaction

頁(yè)碼：Journal of the American Chemical Society 2023, XXXX, XXX, XXX-XXX

2. 文章鏈接

ACS專用鏈接：https://doi.org/10.1021/jacs.3c07471

3. 期刊信息

期刊名：Journal of the American Chemical Society (J. Am. Chem. Soc.)

ISSN: 0002-7863

2022年影響因子：16.383

分區(qū)信息：中科院1區(qū)Top；JCR分區(qū)（Q1）

涉及研究方向：化學(xué)：化學(xué)

4. 作者信息：李琦（第一作者），常迦南（共同第一作者，第二），王增梅（第一通訊作者），陳宜法（第二通訊作者），蘭亞乾（第三通訊作者）

5. 光源型號(hào)：北京中教金源CEL-HXF300-T10（300 W氙燈，全光譜）

  文章簡(jiǎn)介：在過(guò)去的幾十年中，化石燃料的過(guò)度開(kāi)采導(dǎo)致了大量的二氧化碳(CO2)排放，這就需要能夠?qū)O2轉(zhuǎn)化為有價(jià)值產(chǎn)品的先進(jìn)技術(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn)CO2利用的“閉環(huán)”。模仿植物的人工光合全反應(yīng)由于其在光能和水的幫助下可將CO2轉(zhuǎn)化為如CO、HCOOH、CH4或甲醇等增值產(chǎn)品而吸引了前所未有的關(guān)注。通常，人工光合成全反應(yīng)同時(shí)包含CO2的光還原和水的光氧化，其中這兩個(gè)不同的半反應(yīng)被耦合以實(shí)現(xiàn)全反應(yīng)的效率。在這方面，由于光催化劑的多種要求（例如，光吸收、電荷分離/傳遞、用于CO2光還原和水光氧化的活性位點(diǎn)等），設(shè)計(jì)高效的光催化劑使這兩個(gè)半反應(yīng)都能有效地完成仍然是一大挑戰(zhàn)，這需要特定的結(jié)構(gòu)和功能設(shè)計(jì)。氧化還原單元的組分、空間取向或連接模式的精確調(diào)整對(duì)于深入了解高效的人工光合成全反應(yīng)至關(guān)重要。

  有鑒于此，華南師范大學(xué)蘭亞乾教授、陳宜法教授和東南大學(xué)王增梅教授合成了一系列氧化還原分子結(jié)共價(jià)有機(jī)框架（COFs）(M-TTCOF-Zn, M = Bi, Tri 和 Tetra)材料用于研究人工光合作用全反應(yīng)中氧化還原中心之間的相互作用。利用TAPP-Zn 和多齒TTF之間的共價(jià)連接為水光氧化（多齒TTF）和CO2光還原（TAPP-Zn）中心提供了各種連接方式，可以作為研究氧化還原中心之間相互作用的理想平臺(tái)。結(jié)果顯示，Bi-TTCOF-Zn顯示出11.56 μmol g-1 h-1的高CO生產(chǎn)率(選擇性，約100%)，分別比Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn高出2倍和6倍。理論計(jì)算顯示，與Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn相比，Bi-TTCOF-Zn更能促進(jìn)能級(jí)軌道的均勻分布、更快的電荷轉(zhuǎn)移和更強(qiáng)的*OH的吸附/穩(wěn)定能力。該研究成果以“Modulated Connection Modes of Redox Units in Molecular Junction Covalent Organic Frameworks for Artificial Photosynthetic Overall Reaction”為題在線發(fā)表于Journal of the American Chemical Society

  我們一致認(rèn)為本文的創(chuàng)新之處有以下幾點(diǎn)：

1.制備了一系列基于多齒TTF的COFs(Bi-TTCOF-Zn、Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF/Zn）作為研究人工光合成全反應(yīng)的平臺(tái)。TAPP-Zn和多齒TTF之間的共價(jià)連接促進(jìn)了電子從多齒TTF到TAPP-Zn的轉(zhuǎn)移，獲得的光激發(fā)電子(TAPP-Zn)和空穴(TTF)可以分別用于CO2光還原和水光氧化。
2.結(jié)果顯示，最好的Bi-TTCOF-Zn表現(xiàn)出11.56 μmol g-1 h-1的優(yōu)異CO生成率(選擇性，～100%)，分別是Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn的2倍和6倍以上。
3.理論計(jì)算表明，與Tri-TTCOF-Zn和Tetra-TTCOF-Zn相比，Bi-TTCOF-Zn促進(jìn)了HOMO和LUMO軌道的更均勻分布、更快的電荷轉(zhuǎn)移和更強(qiáng)的*OH吸附/穩(wěn)定能力。

圖1 圖文摘要

附圖見(jiàn)下一頁(yè)

圖1.用于人工光合作用全反應(yīng)的氧化還原分子結(jié)COFs的可能連接模式示意圖。