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能源危機和環境污染是人類面臨的兩大基本問題,利用取之不盡、用之不竭的太陽能驅動水解離轉換為氫能是解決這兩大難題的重要途徑,因此深入研究光解水制氫技術對構建新能源體系具有重要價值。自1972年,Fujishima和Honda發現Ti02電極在光照下具有產氫現象,基于半導體光催化水分解技術引起了人們的廣泛研究。目前為止,經報道的制氫催化劑已經超過150余種。
然而常規半導體光催化劑由于光譜吸收能力較低和范圍較窄、光生載流子分離/遷移效率較低、化學循環穩定性不足等因素,極大地抑制光解水效率的提升,限制了光解水制氫技術的發展和應用。

因此迫切開發高效、穩定和經濟的光驅動產氫催化劑,以解決光解水制氫發展過程中遇到的瓶頸難題。氮化碳是一種獨特的有機共軛二維半導體,其具有適中的帶隙(2.7eV),具有良好的光響應特性,并在高溫,酸性,堿性條件下可以穩定存在,是研究太陽能轉換及利用的熱門材料。氮化碳獨特的光響應功能單元-3-均-三嗪環(C6N7環)通過碳氮共價鍵沿著(001)二維平面均一、穩定和周期性鋪展,為碳氮基光催化劑的功能化復合、裁剪和平面重構奠定結構基礎,并在協同光解水性能提升方面發揮著重要的作用。
本博士論文以氮化碳基半導體材料為光催化劑,在材料進行平面異質結構建、活性位調控、表面官能團修飾等策略對氮化碳催化劑進行結構調控的基礎上,并對其開展光解水制氫性能研究,針對性解決了光催劑吸光能力不足、光生載流子遷移和利用率低等關鍵問題,實現了碳氮基光催化材料光能轉換效率的顯著提升。
論文對氮化碳基光催化材料在光解水領域的相關功能結構設計、構效關系以及催化機理研究做了系統的總結,深入分析了二維共軛氮化碳基材料在能源領域面臨的問題及挑戰,并針對碳氮基催化劑面臨的瓶頸問題提出結構改進和性能提升策略和方法,為優化設計和調控制備出高效、穩定、經濟的光催化劑提供了新理念。