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1. 文章信息

標題：Enhanced photocatalytic NO removal with the superior selectivity for NO2?/NO3? species of Bi12GeO20-based composites via a ball-milling treatment: Synergetic effect of surface oxygen vacancies and n-p heterojunctions

頁碼：Composites Part B: Engineering, 2022: 109600.

2. 文章鏈接

專用鏈接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1359836821009665

3．期刊信息

期刊名：Composites Part B: Engineering

ISSN：1359-8368

影響因子：11.322

分區(qū)信息：中科院一區(qū)Top; JCR分區(qū)（Q1）

涉及研究方向：工程技術: 多學科；材料科學，復合物

4. 作者信息：上海理工大學常飛（第一作者，第一通訊作者），胡學鋒（第二通訊作者），劉登國（第三通訊作者），孔源（第四通訊作者）

5. 光源型號：北京中教金源（CEL-LAX500, Aulight, Beijing）（500 W氙燈）

文章簡介：

氮氧化物（NOx，主要指NO和NO2）是造成酸雨、臭氧形成、光化學煙霧和全球變暖等環(huán)境問題的主要原因之一。此外，氮氧化物能夠對人類健康產(chǎn)生各種有害的影響，長期接觸低濃度氮氧化物會引起慢性咽喉炎、慢性支氣管炎等，也會引發(fā)不同程度的神經(jīng)衰弱綜合癥及牙齒酸蝕癥。由于2019年臭氧濃度明顯增加，氮氧化物減排已列入中國“十四五”規(guī)劃。

在汽車動力裝置和帶有燃燒單元工業(yè)裝置產(chǎn)生的NOx中，NO是一種占比很大的重要成分，應該通過適當?shù)奶幚磉^程來有效消除。由于在溫和條件下，半導體光催化技術可以通過吸收具有適當能量的入射光，以空氣中的分子氧作為氧化劑來完成各種污染物的去除，特別適合低濃度（ppb）水平NOx的有效去除。在此過程中，NO的氧化易導致具有更強毒性NO2的累積，因此需要設計合成具有良好NO去除和抑制NO2 產(chǎn)生的催化體系。

雖然機械球磨法可以滿足實驗室和工業(yè)生產(chǎn)的各種需求，被認為是材料加工中最經(jīng)濟、直接、綠色的技術之一，并經(jīng)常用于固相之間的物理混合和化學改性，但從未用于球磨制備Bi2S3。而且在球磨過程中，固-固接觸界面可以誘導表面氧空位（OVs）的產(chǎn)生。

界面光生載流子和活性物種調控和體系的光催化性能密切相關。表面OVs作為吸附和反應活性位點，易于協(xié)同異質結構提高載流子的轉移和分離效率，有效促進活性物種的生成和體系光催化性能的改善，因此在光催化NO去除領域頗受關注。為提高軟鉍礦Bi12GeO20的光催化NO去除效率，本文首次以硫粉為硫源，采用綠色環(huán)保的機械球磨技術制備了Bi12GeO20基復合材料Bi12GeO20-Bi2S3。經(jīng)分析表征，證實形成了具有豐富表面OVs的n-p異質結構的復合體系。

這些復合材料在可見光下可有效增強ppb濃度水平NO的光催化去除，對生成硝酸根和亞硝酸根離子具有較高的選擇性，顯著抑制了毒性中間體NO2的產(chǎn)生。其中，最佳的復合樣品BGS0.1具有最高的NO去除率和最強的硝酸根和亞硝酸根選擇性（96%），這主要與增強的可見光吸收、優(yōu)異的微觀結構和匹配的能帶結構密切相關。

密度泛函理論計算表明表面OVs對異質復合體系的能帶結構和反應路徑具有明顯影響：表面OVs能促進NO的吸附，表面OVs與異質結構一起能促進后續(xù)的氧化去除過程。基于實驗和分析結果，初步推測這些具有良好結構穩(wěn)定性和可重復利用性的n-p異質結構為Z-Scheme復合體系。本研究為機械球磨構建具有豐富表面氧空位的異質結構復合體系進行了有益嘗試，也為軟鉍礦Bi12GeO20的改性及在可見光光催化去除NO方面的研究提供了新的思路。