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1. 文章信息

標題：Centimeter-scale perovskite SrTaO2N single crystals with enhanced photoelectrochemical performance

頁碼：10.1016/j.scib.2022.06.005

2. 文章鏈接

專用鏈接：https://doi.org/10.1016/j.scib.2022.06.005

3. 期刊信息

期刊名：Science Bulletin

ISSN: 2095-9273

影響因子：20.577

分區信息：中科院1區；JCR分區（Q1）

涉及研究方向：綜合性期刊

4. 作者信息：

第一作者：南京大學現代工程與應用科學學院博士研究生：徐曉明

通訊作者：南京大學現代工程與應用科學學院教授：李朝升

5. 光源型號：北京中教金源(CEL-AAAS50, Beijing Au-light, China)（太陽光模擬器）

文章簡介：

大尺寸單晶在鐵電和光電能量轉換等領域都有廣泛的應用。因為具有較高的理論太陽能-氫氣效率，鈣鈦礦氧氮化物在光電化學水分解反應的研究中也引起了人們的關注。然而，鈣鈦礦氧氮化物單晶的合成需要結合陽離子交換和氨化過程，這極具挑戰性。本研究提出了一種無機蒸氣法，克服了單晶生長過程中Sr2+、Li+、N3-等離子遷移的動力學限制，實現了LiTaO3（110）向SrTaO2N（110）的轉換，并首次制備出厘米級SrTaO2N單晶。

結合拉曼光譜、晶體結構分析和密度泛函理論，我們確定了其轉換遵循拓撲轉換的模式。與傳統的SrTaO2N顆粒組裝薄膜相比，本工作制備的SrTaO2N單晶具有更少的顆粒間界面和晶界，并在光電化學水氧化反應中表現出極高的性能。

特別是，SrTaO2N單晶在0.6 V vs. RHE的偏壓下，顯示出迄今為止最高的光電流密度（1.20 mA cm-2）和最高的光電流填充因子（47.6%）。與報道的原位SrTaO2N薄膜相比，其開啟電位降低了200 mV，光電流填充因子提高了2到3倍。此外，這種方法對于其他鈣鈦礦型氧氮化物單晶的合成具有一定的普適性。

我們一致認為本文的創新之處有以下幾點：

1. 本研究提出了一種無機蒸氣法，克服了單晶生長過程中Sr2+、Li+、N3-等離子遷移的動力學限制，實現了LiTaO3（110）向SrTaO2N（110）的拓撲轉換，并首次制備出厘米級SrTaO2N單晶

2. SrTaO2N單晶在0.6 V vs. RHE的偏壓下，顯示出迄今為止最高的光電流密度（1.20 mA cm-2）和最高的光電流填充因子（47.6%）。