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碳質儲氫材料的原理
發布時間：2023-02-15 瀏覽量：4168
基于質子膜燃料電池技術的氫能汽車具有清潔、高能效的特點，但高效儲氫技術是制約其商業應用的瓶頸之一。固態材料被認為是實現所需儲氫水平的可行途徑，其儲氨機理主要可分為兩類:一類是通過化學吸附法存儲氫，如金屬氫化物；另一類是使用物理吸附，比如金屬有機框架(MOF)，以配位鍵使金屬離子和有機鏈結合的晶體)材料，由于其具有高達 7100 m2/g 的比表面積而成為一種潛在的儲材料。除了MOF 材料，共價有機框架(COF)材料以及碳基材料也是理想的儲氫材料。
碳質儲氫材料的原理是利用碳質材料對氫氣的吸附作用來達到儲存氫氣的目的。由于氫氣與碳質材料的相互作用較弱，增加比表面積和提高氫在材料表面的吹附能力是該類材料的研究重點。碳基儲氫材料主要包括高比表面積活性炭、碳納米纖維、石墨納米纖維和碳納米管等。近年來，更多新型的、具有多級孔微納結構特點的碳質儲氫材料不斷涌現出來。
將MOF材料在惰性氣體保護下進行碳化，Yang 等獲得一種具有多級孔結構的碳材料。制備過程只涉及簡單的熱調節，不包含復雜的操作過程。該多級孔碳材料具有大量的超微孔隙、高比表面積以及極高的孔容(達到4 cm3/g)，因此比一般的碳材料和MOF 具有更高的可逆儲氫性能。Mokaya等通過連續碳化和活化處理煙頭中的物質，得到具有超高比表面積(4300 m2/g)和孔體積(2.09 cm3/g的超多孔炭，并且具有極好的儲氫能力。在-196℃、2.0MPa壓力環境中，氫吸附可達 8.1%(質量分數)過剩吸附量 (excess uptake)和9.4%(質量分數)吸附量(total uptake)，當壓力上升到3.0 MPa和4.0 MPa時，總吸附量(質量分數分別可達10.4%和11.2%。
碳氣凝膠具有豐富的納米級孔洞(1~100 nm)、大孔隙率(>80%)、超高的比表面積(400~3200 m2/g)、結構可控且孔道與外界相通等優良特性，是一種很有潛力的多孔吸附儲氫材料。Kabbour等首次研究了碳氣凝膠的儲氫性質，用CO2在950℃高溫下活化制備碳氣凝膠，比表面積為 3200 m2/g。在-196℃下，儲氫量(質量分數)可達 5.3%。袁秋月等研究了不同 CO2活化溫度對碳氣凝膠儲氫性能的影響，結果表明活化溫度可以改變碳氣凝膠的孔結構，提高碳氣凝膠的比表面積，從而增加氫吸附量。楊曦等制備了超低密度(20 mg/cm2 )的碳氣凝膠，該材料在常壓、液氮溫度下獲得了 4.4%(質量分數)的吸氫量。
石墨烯材料是碳質儲氫材料家族的新成員。由于石墨烯和氫氣之間的物理相互作用主要是范德華力，二維石墨烯材料的儲氫量比較低[<2.0%(質量分數)]。理論計算表明，石墨烯材料進行多級結構設計，對儲氫能力的提高至關重要。受此啟發，Guo等構建了多級孔石墨烯儲材料，包含微孔(約0.8 nm)、介孔(約4nm)和大孔(>50nm)，其N2-BET比表面積達到1305 m2/g。該材料的氫氣物理吸附存儲能力超過 4.0%(質量分數)，遠遠高于常規的石墨烯材料。僅靠物理吸附，碳材料的儲氫量十分有限，在碳基吸附劑中摻雜金屬，將氫溢流技術應用到碳基儲氫材料，是提高碳材料室溫下儲氫量的有效方式之一。Zhou等將Pd負載到石墨烯上制備出 Pd-石墨烯納米復合材料，這種新型的儲氫體系具較好的儲氫性能、溫和條件吸氫以及低溫釋放氫氣性能。在 5 MPa 的充壓條件下Pd- 石墨烯納米復合材料吸附儲氫量可達 6.70%(質量分數);當壓力升高至6 MPa時，則可達 8.67%(質量分數)。在非碳質多級孔結構儲氫材料方面，Cao 等通過無模板法合成了一種新穎的ZnV204多級結構納米球，發現這種二維層狀納米結構材料具有優異的儲氫性能。在200 ℃、300℃和 400℃下ZnV2O4多級結構納米球上吸附量(質量分數)分別為 1.76%、2.03%和 2.49%，高于 ZnV2O4尖晶石氧化物納米片[氫吸附量1.74%(質量分數)] 以及ZnV2O4納/微小球組成的球形材料[氫吸附量 2.165%(質量分數)]。
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