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1. 文章信息

標題：  Atomically Dispersed Indium-Copper Dual-Metal Active Sites Promoting C?C Coupling for CO2 Photoreduction to Ethanol

中文標題：原子分散的In-Cu雙金屬活性位點促進C-C偶聯光催化CO2制乙醇       

頁碼：  e202208904 (1-10)  

DOI：  10.1002/anie.202208904                

2. 文章鏈接

  https://doi.org/10.1002/anie.202208904  

3. 期刊信息

期刊名：Angewandte Chemie International Edition

ISSN：  1433-7851   

2022年影響因子：  16.823

分區信息： 中科院一區Top；JCR分區（Q1） 

涉及研究方向： 化學研究的各個領域  

4. 作者信息：第一作者是  時海南（大連理工大學） 。通訊作者為  郭新聞（大連理工大學），侯軍剛（大連理工大學）。

5. 光化學高壓反應釜型號：北京中教金源（CEL-HPR100T，Beijing China Education Au-Light Co., Ltd.）；氙燈光源型號：北京中教金源（CEL-PE300L-3A，Beijing China Education Au-Light Co., Ltd.）。

太陽能驅動CO2轉化提供一條潛在的綠色路徑緩解能源需求的壓力以及日益惡化的環境問題。由于較高的能壘，遲緩的動力學以及很低的多電子利用效率，高附加值太陽燃料（C2+）如乙烯、乙烷、乙醇等的生成仍然具有很大的挑戰。它對光催化劑的設計與制備提出了更高的要求。Cu被認為是CO2轉化生成C2+產物最具有活性的金屬，Cu+對*CO具有較好的吸附能力促進碳-碳偶聯。

如何設計Cu基催化劑光催化CO2還原制備C2+，同時具有較高的活性和選擇性是難點。單原子催化劑被不斷地證明在CO2還原反應中具有較高的活性與選擇性。然而，對于光催化CO2還原生成C2+產物中多電子-質子的反應過程，單原子金屬位點結構的單一性使其催化性能受到了內在的限制。基于此，開發多功能的原子分散的催化劑滿足光催化CO2反應過程需要的較好的光吸收、電荷分離效率，高活性的反應位點，尤其增強對中間體*CO吸附促進C-C偶聯，提高C2+產物的生成是非常必要的。

本工作以氮化碳為載體，采用原位熱解的策略制備了原子分散的In-Cu雙金屬催化劑，實現了光催化CO2還原制乙醇。

調控金屬Cu，以及In的負載量，增強光吸收、電荷分離效率，光還原CO2制乙醇的生成速率達到28.5 umol g-1 h-1，選擇性達到92%。

實驗結合DFT計算表明：原子In引入到Cu單原子催化劑中，加速了氮化碳載體向金屬位點的電子轉移，提高電荷分離及利用效率；In向Cu位點轉移電子，調控Cu的電子結構，使其富集電子，更具有活性；In-Cu發揮協同效應，增強*CO的吸附促進C-C偶聯；In-Cu位點參與*CO二聚作用，降低*COCO的生成能壘，促進乙醇的生成。