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1. 文章信息

標(biāo)題：  Interfacial Metal Nanocluster Conduits Direct Charge Transfer for Record Unassisted Solar Water Splitting  

中文標(biāo)題：界面金屬納米團簇電荷通道實現(xiàn)創(chuàng)紀錄無輔助太陽能水分解   

DOI：  10.1021/jacs.6c01306  

2. 文章鏈接

  https://doi.org/10.1021/jacs.6c01306  

3. 期刊信息

期刊名： Journal of the American Chemical Society 

ISSN：  0002-7863   

2025年影響因子： 15.7

分區(qū)信息： 中科院一區(qū)Top；JCR分區(qū)（Q1） 

涉及研究方向： 化學(xué)研究的各個領(lǐng)域  

4. 作者信息：第一作者是 宋雨柔，焦玉燁，劉新 。通訊作者為 侯軍剛，劉彬   

5. 產(chǎn)品型號：均勻光氙燈光源系統(tǒng)型號：CEL-PE300L-3A

光電催化（PEC）水分解被廣泛視為實現(xiàn)太陽能高效轉(zhuǎn)化為化學(xué)能的重要途徑之一。然而，在實際體系中，多數(shù)半導(dǎo)體光電極仍面臨缺陷態(tài)密集、載流子遷移能力不足以及表面反應(yīng)動力學(xué)遲緩等瓶頸，致使光生電子與空穴在抵達反應(yīng)界面之前便大量復(fù)合，從而制約了太陽能制氫效率的進一步提升。

圖1. 激光誘導(dǎo)原位生長Bi納米團簇

圖2. 在鉍基半導(dǎo)體上構(gòu)筑Bi納米團簇的普適性策略

以往研究通常通過構(gòu)建金屬/半導(dǎo)體界面來促進電荷分離和提取，但在實際器件中，表面態(tài)及界面缺陷引發(fā)的費米能級釘扎效應(yīng)會削弱常規(guī)肖特基結(jié)對金屬功函數(shù)變化的響應(yīng)，使其難以達到理想的界面調(diào)控效果。因此，如何實現(xiàn)界面能帶結(jié)構(gòu)的精準調(diào)節(jié)與電荷的定向傳輸，仍然是PEC領(lǐng)域亟待突破的關(guān)鍵問題。針對上述問題，本文提出了一種新的界面工程策略，在助催化劑與半導(dǎo)體之間引入金屬納米團簇作為電荷傳輸通道，借助不同組分間的功函數(shù)差異，重塑界面能帶彎曲行為及空間電荷分布。

圖3. 激光誘導(dǎo)原位生長Bi納米團簇機理

本工作通過激光誘導(dǎo)原位生長策略在助催化劑和半導(dǎo)體之間插入金屬納米團簇，構(gòu)建了原子尺度界面電荷通道。該方法不僅適用于BiVO4，還推廣到29種不同的Bi基氧化物和氧鹵化物半導(dǎo)體，體現(xiàn)出較強的材料普適性。該界面電荷通道的設(shè)計能夠誘導(dǎo)更有利的能帶彎曲，使半導(dǎo)體中的光生電子被傳輸向半導(dǎo)體導(dǎo)帶，而光生空穴則更高效地被助催化劑提取，顯著降低電子-空穴復(fù)合。

圖4. 界面能帶調(diào)控和光電催化水氧化性能

優(yōu)化后的CoFe/Bi/BiVO4光陽極在1.23 V vs. RHE下的光電流密度達到6.07 mA cm-2；放大到3×3 cm2后，在1.1 V vs. RHE下可輸出26 mA的光電流，并穩(wěn)定運行超600 h。進一步與Pt/TiO2/Ga2O3/Cu2O/CuO光陰極串聯(lián)后，構(gòu)建的全氧化物串聯(lián)PEC器件實現(xiàn)了4.8%的無偏壓太陽能制氫轉(zhuǎn)換效率，并能穩(wěn)定運行70 h。

圖5. 無偏壓光電催化水分解制氫器件性能

總結(jié)：

本研究通過激光誘導(dǎo)原位生長法，在半導(dǎo)體與助催化劑之間引入Bi金屬納米團簇，實現(xiàn)界面能帶重構(gòu)、電子定向遷移、空穴高效提取以及表面水氧化反應(yīng)動力學(xué)的增強。面積為3×3 cm2的CoFe/Bi/BiVO4光陽極在AM 1.5G模擬太陽光照下，在1.1 V vs. RHE條件下可輸出26 mA的光電流，并穩(wěn)定運行超600小時。將其與Pt/TiO2/Ga2O3/Cu2O/CuO光陰極連接后，所構(gòu)建的全氧化物半導(dǎo)體串聯(lián)PEC器件可實現(xiàn)無偏壓分解水，并獲得4.8%的太陽能制氫轉(zhuǎn)換效率。該研究不僅證明了原子尺度界面結(jié)構(gòu)工程在PEC體系中的關(guān)鍵作用，也為面向高效太陽能轉(zhuǎn)化的界面電荷傳輸提供新策略。